Picarro G2201-i — 探索巴黎甲烷之謎：城市溫室氣體的源與蹤
原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00859
引言
甲烷作為一種強(qiáng)效溫室氣體，對(duì)氣候變化的影響顯著。由于排放源的多樣性和復(fù)雜性，全球和區(qū)域尺度上的甲烷排放量存在較大的不確定性。特別是像巴黎這樣的大城市，其龐大的基礎(chǔ)設(shè)施構(gòu)成了甲烷排放的重要來源。因此，研究團(tuán)隊(duì)致力于開發(fā)一種簡(jiǎn)單、成本低廉的方法來量化這些關(guān)鍵的甲烷排放源。
巴黎城市環(huán)境中甲烷源的復(fù)雜性，包括供暖系統(tǒng)、垃圾填埋場(chǎng)、廢水和道路交通等，這些源的相互交織要求采用特定的觀測(cè)工具和策略。移動(dòng)觀測(cè)方法的引入，為在地方尺度上限制排放、改進(jìn)清單并減少大規(guī)模排放不確定性提供了獨(dú)立信息。研究的最終目的是通過在巴黎進(jìn)行的移動(dòng)CH4濃度測(cè)量及其同位素組成的分析，繪制城市甲烷源地圖，識(shí)別源類型，并量化排放量，這對(duì)于理解城市CH4排放對(duì)全球貢獻(xiàn)至關(guān)重要，并為制定有效的減排策略提供了科學(xué)依據(jù)。
研究方法
測(cè)量設(shè)備與技術(shù)
研究團(tuán)隊(duì)使用了Picarro G2201-i 光腔衰蕩光譜（CRDS）分析儀進(jìn)行測(cè)量。儀器被安裝在一輛裝備有GPS設(shè)備的車輛上，以實(shí)現(xiàn)對(duì)甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)和水蒸氣(H2O)的實(shí)時(shí)測(cè)量。G2201-i分析儀特別用于測(cè)量CO2、δ13CO2、CH4、δ13CH4和H2O，具備高精度和高頻率的測(cè)量能力。
測(cè)量過程
測(cè)量活動(dòng)在2018年9月7日至2019年3月7日間進(jìn)行，涵蓋了巴黎及其西部和南部郊區(qū)。車輛攜帶的測(cè)量?jī)x器通過車頂?shù)目諝馊肟谶M(jìn)行采樣。為了獲得更詳細(xì)的源信息，研究團(tuán)隊(duì)還進(jìn)行了步行測(cè)量來定位觀測(cè)到的甲烷濃度增強(qiáng)的確切位置。
數(shù)據(jù)處理和校準(zhǔn)
所有測(cè)量數(shù)據(jù)都經(jīng)過了時(shí)間校正，以補(bǔ)償從進(jìn)氣口到分析儀的傳輸延遲。研究期間，G2201-i分析儀完成了三次濃度和同位素組成的校準(zhǔn)，使用了不同稀釋比例的純CH4和CO2與環(huán)境空氣混合的校準(zhǔn)氣體，并與一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行了對(duì)比。此外，為了檢驗(yàn)CH4和δ13CH4測(cè)量的穩(wěn)定性及開關(guān)機(jī)對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響，研究團(tuán)隊(duì)在11次隨機(jī)選擇的調(diào)查前后，分別對(duì)已知?dú)怏w進(jìn)行了20分鐘的測(cè)量。
泄漏指示分析
研究中定義了甲烷濃度相對(duì)于背景值的增強(qiáng)閾值，用以確定泄漏指示。如果觀測(cè)到的最大增強(qiáng)值在不超過150米的距離內(nèi)，則假定這些泄漏指示來自同一源。此外，研究還考慮了泄漏指示的空間尺度，排除了長(zhǎng)度超過160米的CH4增強(qiáng)作為泄漏的候選。
同位素值的測(cè)量分析
為了獲得高精度的δ13CH4現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量，研究團(tuán)隊(duì)使用了AirCore采樣器。該采樣器包括一個(gè)50米的存儲(chǔ)管、一個(gè)干燥劑（高氯酸鎂）和閥門。在調(diào)查過程中，空氣被連續(xù)測(cè)量并同時(shí)存儲(chǔ)在管中（監(jiān)測(cè)模式）。當(dāng)檢測(cè)到泄漏指示且讀數(shù)恢復(fù)到背景CH4水平后，存儲(chǔ)管中的空氣被重新測(cè)量（回放模式）。
移動(dòng)測(cè)量設(shè)置方案
結(jié)果與討論
對(duì)巴黎甲烷泄漏跡象的測(cè)繪
研究團(tuán)隊(duì)通過移動(dòng)測(cè)量設(shè)備在巴黎街道上記錄了甲烷的濃度增強(qiáng)情況。下圖顯示了CH4濃度相對(duì)于背景值的增強(qiáng)，以及在巴黎測(cè)量的δ13CH4。數(shù)據(jù)顯示，甲烷濃度的增強(qiáng)普遍較低，最大值僅占所有測(cè)量值的5%，在43到2700 ppb范圍內(nèi)。
在該研究中，研究者們共記錄了90個(gè)甲烷濃度增強(qiáng)事件，這些事件被定義為泄漏指示。這些泄漏指示的分布呈現(xiàn)出明顯的空間異質(zhì)性，其中一部分集中在特定的區(qū)域，即所謂的集群區(qū)域A和B。這些區(qū)域的識(shí)別對(duì)于理解城市尺度上的CH4排放模式至關(guān)重要。
巴黎甲烷濃度增強(qiáng)的空間分布及選定泄漏指示的δ13CH4
識(shí)別泄漏標(biāo)志的來源
為了識(shí)別泄漏指示的來源，研究團(tuán)隊(duì)采用了同位素分析技術(shù)。通過G2201-i和AirCore采樣器，研究者們測(cè)量了泄漏指示的δ13CH4同位素值，這些數(shù)據(jù)對(duì)于區(qū)分甲烷的生物源和熱源至關(guān)重要。例如，微生物源的甲烷通常具有更負(fù)的δ13CH4值，而化石燃料源的甲烷則具有相對(duì)更正的δ13CH4值。
在A區(qū)集群，δ13CH4的同位素值范圍在?50.8 ± 6.0‰和?36.4 ± 2.6‰之間，這與熱源有關(guān)，經(jīng)常與天然氣泄漏源相關(guān)。步行測(cè)量進(jìn)一步確認(rèn)了這一點(diǎn)，研究者們直接觀察到CH4增強(qiáng)來自污水地溝蓋和天然氣網(wǎng)絡(luò)的地溝蓋，以及建筑物鍋爐房的通風(fēng)格柵。在A區(qū)集群，研究者們發(fā)現(xiàn)了6個(gè)泄漏指示，其中3個(gè)與建筑物的鍋爐房有關(guān)。這些鍋爐房的甲烷排放是一個(gè)以前在城市甲烷研究中未被充分關(guān)注的源。通過對(duì)這些鍋爐房的進(jìn)一步調(diào)查，研究者們發(fā)現(xiàn)這些泄漏指示的排放量相對(duì)較高，平均達(dá)到3.5 L/min。這一發(fā)現(xiàn)表明，建筑物的加熱系統(tǒng)可能是城市CH4排放的一個(gè)重要貢獻(xiàn)者。
在集群區(qū)域A中檢測(cè)到的甲烷源的類型
與A區(qū)集群不同，B區(qū)集群的泄漏指示主要與污水網(wǎng)絡(luò)有關(guān)。在這里，15個(gè)泄漏指示中的9個(gè)被確定為來自天然氣分配網(wǎng)絡(luò)，而其余6個(gè)則與污水管網(wǎng)有關(guān)。這些泄漏指示的δ13CH4值顯示，這些排放具有微生物來源的特征。這一發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了污水網(wǎng)絡(luò)在城市CH4排放中的作用，這可能與污水處理和輸送過程中的生物活動(dòng)有關(guān)。
A區(qū)和B區(qū)之外，研究者們還觀察到了6個(gè)泄漏指示，這些指示至少被觀察到兩次。這些泄漏指示的來源多樣，包括天然氣網(wǎng)絡(luò)、污水管網(wǎng)，甚至是未知源。這些發(fā)現(xiàn)表明，城市CH4排放源的分布可能比預(yù)期的更為復(fù)雜。
通過對(duì)90個(gè)泄漏指示的綜合分析，研究者們得出了巴黎CH4排放的一個(gè)全面視圖。這些泄漏指示的來源被歸類為天然氣網(wǎng)絡(luò)、污水管網(wǎng)和鍋爐房。其中，天然氣網(wǎng)絡(luò)的泄漏指示占到了56%，污水管網(wǎng)占34%，而鍋爐房占10%。這些數(shù)據(jù)不僅揭示了巴黎CH4排放的主要來源，還為未來的減排策略提供了重要的信息。
在巴黎地區(qū)檢測(cè)到的甲烷泄漏指示類別
結(jié)論與總結(jié)
與先前研究的比較：巴黎在全球背景下的位置
將本研究的結(jié)果與先前的研究和清單進(jìn)行比較，可以發(fā)現(xiàn)一些有趣的差異。例如，與AIRPARIF清單相比，本研究的排放率估算較低，這可能與清單的人口縮放方法、天然氣管網(wǎng)的實(shí)際狀況以及污水排放的未考慮有關(guān)。此外，與其他城市如倫敦和洛杉磯的移動(dòng)測(cè)量結(jié)果相比，巴黎的甲烷排放情況顯示出不同的特征和挑戰(zhàn)。
對(duì)政策制定者的影響：減排策略的新視角
研究結(jié)果為政策制定者提供了關(guān)于如何有效減少城市甲烷排放的新視角。通過識(shí)別和量化甲烷排放源，可以更有針對(duì)性地制定減排策略。例如，改進(jìn)天然氣管網(wǎng)的維護(hù)和修復(fù)計(jì)劃，提高建筑物加熱系統(tǒng)的能效，以及加強(qiáng)對(duì)污水管網(wǎng)的管理，都是減少甲烷排放的潛在途徑。
