Picarro G2401—歐洲西南部大西洋沿岸地區(qū)大氣甲烷的短期趨勢和時間變化
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120665
引言
甲烷（CH4）作為一種強效溫室氣體，對全球氣候變化具有重大影響。全球甲烷濃度自2007年以來以每年5 ppb的速度增長，甲烷濃度的變化及其驅動因素仍存在爭議。研究這些變化的原因和潛在源有助于更好地理解其對氣候的影響。
大量研究顯示，甲烷排放源復雜多樣，既有自然源（如濕地、海洋、森林火災等），也有大量人為源（如農業(yè)、化石燃料開采、廢棄物處理等）。盡管觀測技術的進步，特別是衛(wèi)星遙感的發(fā)展，提高了甲烷監(jiān)測的準確性，但地面觀測仍是重要的補充手段。
本研究關注西南伊比利亞半島，特別是瓜達爾基維爾河谷的城市和工業(yè)區(qū)，如韋爾瓦、塞維利亞和加的斯。目標是識別這些區(qū)域的甲烷排放源，并分析其濃度變化。通過結合衛(wèi)星觀測、氣象模型和地面觀測數據，研究提供了一個全面的甲烷排放和濃度變化圖景。
研究方法
研究區(qū)域
本研究的研究區(qū)域位于伊比利亞半島的西南部，是一個具有自然保護價值的沿海地區(qū)。具體而言，甲烷測量是在位于加的斯灣的El Arenosillo觀測站進行的（37.1°N, 6.7°W，海拔42米）。該觀測站位于大西洋海岸線上的瓜達爾基維爾河及其相關河谷的終點，坐落于Do?ana國家公園內，該公園被松樹林環(huán)繞。
2019到2020年伊比利亞半島西南部甲烷排放源的平均水平分布
測量甲烷和氣象參數的儀器
2019年9月至2023年12月間，使用El Arenosillo大氣觀測站的Picarro G2401溫室氣體分析儀對甲烷進行了觀測。Picarro每月進行校準，使用三個校準氣瓶，均為歐洲綜合碳觀測系統(tǒng)（ICOS）指定的氣體混合物。目前，El Arenosillo站點正在進行標簽化處理，并被列為第2類大氣站。Picarro儀器放置在溫度可控（~20℃）的實驗室內，觀測數據的時間分辨率為1 s，然后將其平均至1，10和60 min。在這項工作中，使用了每小時的值。在第一階段，測量是連續(xù)的，因為只有10 m 高度被采樣，但在第二階段（儀器位于100 m高塔的底部），由于在每個高度每10 min記錄一次測量數據，每小時獲得20或30 min的數據值。
使用Vaisala WXT-530儀器記錄本地風向風速數據，觀測結果來自位于地面10 m以上的高度，每10 min記錄一次，并平均至每小時的數據。
排放清單和數據反演方法
為確保數據的準確性，研究還結合了ECMWF的ERA5氣象數據和CAMS（哥白尼大氣監(jiān)測服務）的全球排放清單。ERA5提供了高分辨率的氣象數據，幫助分析天氣和氣候模式對甲烷濃度的影響，而CAMS的排放清單則用于估算區(qū)域內不同來源的甲烷排放量。
地面觀測在研究區(qū)域內的多個地點進行，用于驗證并補充衛(wèi)星數據。這些地面觀測點提供了詳細的本地甲烷濃度數據，幫助識別具體的排放源，并分析甲烷在不同氣象條件下的變化規(guī)律。
研究結果和總結
甲烷濃度和潛在排放源
使用了2019年和2020年期間的CAMS全球排放清單來識別可能影響伊比利亞半島西南部的甲烷排放源。人為排放集中在瓜達爾基維爾河谷的特定和明確定義的地區(qū)，特別是韋爾瓦、塞維利亞和加的斯的城市和工業(yè)區(qū)，這些地區(qū)排放量超過350 g km2 h-1。整個瓜達爾基維爾河谷（~175-250 g km2 h-1）均勻地顯示出排放，很可能與農業(yè)和畜牧業(yè)活動有關。
甲烷的摩爾分數在冬季和秋季最高，夏季最低。冬季的95百分位數為2064 ppb，平均值為1994 ± 42 ppb。秋季是第二高甲烷季節(jié)，95百分位數為2041 ppb，平均值為1984 ppb。夏季的變異性較低，95百分位數達到2000 ppb，平均值為1961 ppb。
使用風向數據，通過風玫瑰圖表示了季節(jié)變化，顯示了不同風向與對應甲烷值的關系。冬季主要受來自內陸的NE-E氣流影響，春季和秋季風向主要來自W-NW扇區(qū)和第一象限，即海洋和大陸來源。夏季特征是大西洋氣團的到來和海陸風的發(fā)展，其日循環(huán)也來自大西洋。
短期趨勢和時間變化
基于日平均值，El Arenosillo觀測站記錄的甲烷（CH4）顯示出一個短期上升趨勢，趨勢為12.1±1.2 ppb/年。盡管數據中存在間隙，CH4的日均值隨時間的變化顯示出明顯的季節(jié)性模式和上升趨勢。在冬季月份觀察到CH4的峰值，例如2020年1月和2023年12月。
海德堡地區(qū)RTM方法估算的甲烷通量與清單法的比較
甲烷日均值和7天均值的時間序列和線性趨勢
對El Arenosillo的趨勢分析與Azores和Lampedusa兩個站點的趨勢進行了比較。Azores站點的趨勢為18.1±3.4 ppb/年，而Lampedusa站點的趨勢為13.7±4.1 ppb/年，均表現出顯著的上升趨勢。分析了甲烷的月度變化，并使用年均值來描述相對變化。El Arenosillo、Azores和Lampedusa三個站點的季節(jié)性周期都顯示出夏季最小值，而El Arenosillo在1月份達到最大值，Azores和Lampedusa在3月份達到最大值。
討論了不同站點之間月度變化的差異，這些差異可能主要由排放和大氣動力學引起。年際變化可能與影響排放的天氣條件有關，尤其是生物源排放。分析了El Arenosillo地區(qū)甲烷的日變化模式，CH4在夜間增加，在日出時開始下降，并在18:00-19:00 UTC達到最低值。這種日變化可能與大氣垂直穩(wěn)定性、夜間逆溫層、OH自由基的缺失以及來自其他區(qū)域的水平輸送有關。
三個站點的甲烷濃度平均月變化（a）、El Arenosillo站點的季節(jié)性日變化（b）
大氣傳輸模式對區(qū)域甲烷動態(tài)的影響
研盡管甲烷具有全球分布和較長的壽命，但其行為模式可能受到區(qū)域排放和天氣輸送模式的影響。為了實施區(qū)域減排策略，理解區(qū)域排放源和根據典型輸送模式的甲烷分布至關重要。
基于小時風向數據，識別了三種典型的大氣輸送模式：海洋氣流、來自瓜達爾基維爾河谷的大陸氣流，以及純沿海微風。在大西洋氣流影響下，甲烷可以被視為該地區(qū)的基準線，幾乎不表現出日變化周期。在來自內陸瓜達爾基維爾河谷的大陸氣流影響下，甲烷摩爾分數比海洋條件下記錄的高出40到80 ppb，顯示出明顯的日變化周期，可能受到內陸輸送的甲烷和大氣垂直穩(wěn)定性的強烈影響。在沿海微風模式下，甲烷表現出受海陸微風制度強烈調節(jié)的日變化周期。然而，在這些循環(huán)過程中并未觀察到甲烷的積累。在某些氣象條件下，如在瓜達爾基維爾河谷的大陸氣流期間，觀測到的沿海地區(qū)甲烷濃度升高，這歸因于從河谷輸送的甲烷，可能包括自然和人為排放源的總和。
2021年12月22日至28日100 m處3小時后向軌跡
研究結果表明，瓜達爾基維爾河谷的內陸地區(qū)在特定天氣條件下可能對沿海地區(qū)的甲烷有貢獻。預計未來幾年，El Arenosillo將繼續(xù)進行甲烷測量，這將有助于識別觀測趨勢中的潛在變化，評估自然和人為排放在甲烷觀測中的作用，了解從如西地中海盆地等地區(qū)輸送的甲烷的貢獻，或評估其對地表臭氧的影響，以及其他未來目標。
